L'archivio di Carlo Aymonino consiste di numerosi progetti, documenti, fotografie e materiali digitali che testimoniano la prolifica attività progettuale dell'architetto. I primi progetti conservati risalgono agli anni cinquanta e sono riconducili all'attività di Carlo Aymonino con lo Studio Ayde dove lavorò con Sachim Messaré e gli ingegneri Maurizio Aymonino e Baldo De Rossi fino agli anni settanta.

Sullo scorcio degli anni sessanta l'attività professione si coniuga con quella di docente dapprima all'Università di Palermo (1967), poi allo IUAV di Venezia (1963-1981) dove ricopre anche l'incarico di rettore dal 1974 al 1979 ed infine a Roma dove insegna composizione architettonica dal 1980 al 1993.

I progetti conservati nell'archivio sono almeno quaranta, tra questi figurano i lavori più celebri, quali il quartiere Gallaratese a Milano (1967-1972), il Campus scolastico ed il piano particolareggiato di Pesaro (1970-1984), il sistema di piazze per il centro di Terni (1985) e l'allestimento museale e copertura del Giardino romano in Capidoglio a Roma (1996).

A luglio 2020, l'archivio di Carlo Aymonino è stato trasferito in comodato d'uso all'Archivio Progetti di Venezia dall'Accademia di San Luca di Roma.